近期,化学与质料科学学院在COF光催化CO2转化领域取得主要希望,相关事情“Covalent Organic Framework with Donor1-Acceptor-Donor2Motifs Regulating Local Charge of Intercalated Single Cobalt Sites for Photocatalytic CO2Reduction to Syngas”以游艇会为第一单位揭晓在化学领域国际顶级期刊《Angewandte Chemie-International Edition》(2024,e202407092, IF=16.6)。兰兴旺副教授为论文第一作者兼通讯作者,中国科学院理化手艺研究所陈勇研究员为配合通讯作者。
共价有机骨架(COFs)在光催化CO2还原中受到越来越多的关注,但由于活性位点缺乏和电荷疏散历程不睬想等问题,其转化效率仍然较低。D-A型COFs可以显著改善电子离域,增进分子内电荷转移,但D-A系统仍易爆发快速的逆向电荷转移,严重影响了自由载流子的爆发。因此,急需生长新的战略抑制逆向电荷转移,调控活性位点局域电荷,从而提高COFs光催化CO2的还原活性和选择性。本事情设计并合成了具有D1-A-D2结构的亚胺COFs,通过引入层间亚胺氮原子配位的Co位点,增进引发态电子转移历程中电荷疏散态的形成,有用诱导电子从双电子给体向层间Co位点的定向迁徙,实现电荷转达调控活性位局域电荷漫衍以提升催化中心对CO2活化及还原的催化效率。光催化活性效果批注,具有D1-A-D2结构的Co/Cu3-TPA-COF体现出优异的光催化CO2还原制合成气活性,显著优于大大都已报道的COFs光催化剂;别的,通过引入含差别取代基的联吡啶添加剂可进一步有用调控合成气(CO/H2)比例。本项研究事情不但拓展了COFs催化剂在光催化CO2转化领域的应用,也为深入明确CO2活性提升机制提供了新的视角。
近两年,兰兴旺副教授等在COF光催化CO2转化研究领域已经取得了一系列主要效果,相关事情划分揭晓在国际权威学术期刊ACS Catalysis (2023, 13, 4316-4329.; 2023,13, 12142-12152, IF=12.9)、Applied Catalysis B: Environmental (2023, 325, 122393,IF=22.1)、Chemical Engineering Journal (2024, 151479, IF=15.1)、Small (2023, 19, 2300035, IF=13.3)。以上事情获得国家自然科学基金、河北省教育厅青年拔尖人才项目、游艇会多学科交织基金等项目的鼎力大举支持。
文章链接:
[1]https://doi.org/10.1002/anie.202407092
[2]https://doi.org/10.1021/acscatal.3c00126
[3]https://doi.org/10.1021/acscatal.3c02950
[4]https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122393
[5]https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151479
[6]https://doi.org/10.1002/smll.202300035
(化学与质料科学学院、科学与手艺立异研究院 供稿)